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Nature Band 614, Seiten 59–63 (2023)Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Streuresonanzen sind ein wesentliches Werkzeug zur Steuerung der Wechselwirkungen ultrakalter Atome und Moleküle. Es wird jedoch nicht erwartet, dass konventionelle Feshbach-Streuresonanzen1, die auf verschiedenen Plattformen1,2,3,4,5,6,7 ausführlich untersucht wurden, in den meisten ultrakalten polaren Molekülen existieren, da es zu einem schnellen Verlust kommt, wenn sich zwei Moleküle nähern aus nächster Nähe8,9,10. Hier demonstrieren wir eine neue Art von Streuresonanz, die für ein breites Spektrum polarer Moleküle universell ist. Die sogenannten feldgebundenen Resonanzen11,12,13,14 treten bei der Streuung mikrowellenbehafteter Moleküle aufgrund stabiler makroskopischer Tetramerzustände im intermolekularen Potential auf. Wir identifizieren zwei Resonanzen zwischen ultrakalten Natrium-Kalium-Molekülen im Grundzustand und nutzen die Mikrowellenfrequenzen und Polarisationen, um die inelastische Kollisionsrate um drei Größenordnungen abzustimmen, von der Einheitsgrenze bis weit unter den universellen Bereich. Die feldgebundene Resonanz bietet einen Einstellknopf zur unabhängigen Steuerung der elastischen Kontaktwechselwirkung und der Dipol-Dipol-Wechselwirkung, die wir als Modifikation der Thermalisierungsrate beobachten. Unser Ergebnis liefert eine allgemeine Strategie für die Resonanzstreuung zwischen ultrakalten polaren Molekülen, die den Weg für die Realisierung dipolarer Superflüssigkeiten15 und molekularer Superfeststoffe16 sowie für den Aufbau ultrakalter mehratomiger Moleküle ebnet.

Ultrakalte polare Moleküle mit abstimmbaren Dipolmomenten bieten eine leistungsstarke Plattform für Quantensimulationen17,18, Quantenberechnungen19,20 und ultrakalte Chemie21. Streuresonanzen sind in diesen Systemen seit langem gesuchte Werkzeuge, die in Experimenten mit ultrakalten Atomen von wesentlicher Bedeutung sind, um die Kontaktwechselwirkung zu kontrollieren und stark korrelierte Quantenphasen22 sowie für die Herstellung ultrakalter zweiatomiger Moleküle1 zu erzeugen. Es wurde vorhergesagt, dass die unabhängige Kontrolle über Kontakte und weitreichende Wechselwirkungen in ultrakalten Molekülen die Realisierung neuer Quantenphänomene wie exotische selbstgebundene Tröpfchen und superfeste Quantenphasen ermöglicht16. Darüber hinaus liefern Messungen von Streuresonanzen einen genauen Maßstab für Berechnungen der molekularen potentiellen Energieoberfläche3,21 und eröffnen einen neuen Weg in der kontrollierten Quantenchemie5.

Eine Streuresonanz tritt auf, wenn der Streuzustand stark an einen quasigebundenen Zustand koppelt. Basierend darauf, ob der quasigebundene Zustand von demselben oder einem anderen Kanal als der Streukanal gehostet wird, wird die Resonanz als Formresonanz bzw. Feshbach-Resonanz kategorisiert. Form- und Feshbach-Resonanzen wurden bei Atom-Molekül- und Molekül-Molekül-Kollisionen beobachtet, indem die Kollisionsenergie mithilfe von Molekularstrahlen bei Kelvin- und Subkelvin-Temperaturen abgetastet wurde21,23,24,25,26. Im ultrakalten Bereich (Submikelvin) werden Streuresonanzen häufig durch ein externes elektromagnetisches Feld induziert, das die relative Energie zwischen dem quasigebundenen Zustand und dem Streuzustand verschiebt1. Magnetisch abstimmbare Feshbach-Resonanzen wurden bei Kollisionen zwischen schwach gebundenen Feshbach-Molekülen2,4 und kürzlich zwischen NaLi-Molekülen im Spin-Triplett-Grundzustand6 beobachtet. Das für Feshbach-Resonanzen wesentliche magnetische Abstimmungsschema erfordert jedoch einen elektronischen Spin ungleich Null und wird daher wahrscheinlich keine Anwendung für Bialkalimoleküle im Spin-Singulett-Grundzustand finden. Der absolute Spin-Singulett-Grundzustand bialkalischer Moleküle ist von besonderem Interesse, da er der einzige langlebige Zustand ist, in dem die Moleküle starke elektrische Dipol-Dipol-Wechselwirkungen (DDI) aufweisen. Darüber hinaus wird nicht erwartet, dass Feshbach-Resonanzen zwischen Grundzustandsmolekülen bei nahezu universellem Verlust auftreten, da die Tetramerzustände in der Nähe der Kollisionsschwelle hoch sind und die Verlustmechanismen mit Kollisionskomplexen verbunden sind8,9,10. Eine allgemeine Methode zur Realisierung von Kollisionsresonanzen ultrakalter dipolarer Moleküle bleibt daher offen.

Hier demonstrieren wir einen allgemeinen Ansatz zur Erzeugung solcher Resonanzen bei Kollisionen zwischen dipolaren Molekülen, indem wir sie an sogenannte feldgebundene (FL) Zustände koppeln11,12. Diese schwach gebundenen Zustände werden durch die Schaffung einer attraktiven Vertiefung im intermolekularen Fernpotential durch Mikrowellenbehandlung induziert14,27. Anders als bei herkömmlichen Resonanzen, bei denen ein externes Feld lediglich einen vorhandenen quasigebundenen Nahbereichszustand in Resonanz versetzt, existieren die FL-Zustände mit großer Reichweite nur in Gegenwart des Mikrowellenfelds. Die Empfindlichkeit der FL-Zustände gegenüber dem Mikrowellenfeld führt zu einem beispiellosen Maß an Kontrolle über die intermolekulare Wechselwirkung. Hier demonstrieren wir diese Abstimmbarkeit, indem wir zwei Resonanzzweige in der inelastischen Streurate beobachten, deren Spitzenpositionen sich kontinuierlich mit der Mikrowellenfrequenz und -polarisation verschieben. Wir charakterisieren weiterhin die Änderung der Thermalisierungsrate, die durch die divergierende Streulänge in einem resonanten Kollisionskanal verursacht wird.

Polare Moleküle besitzen in ihrem körperfesten Rahmen ein permanentes Dipolmoment d0. Um ein Dipolmoment im Laborsystem zu induzieren, müssen externe Felder angelegt werden, um verschiedene Rotationszustände zu mischen und die Rotationssymmetrie zu brechen. Hier verwenden wir Mikrowellen-Dressing zwischen den beiden niedrigsten Rotationszuständen der Moleküle, um sie zu polarisieren. Das induzierte Dipolmoment folgt dem elektrischen Wechselstromfeld als \({\bf{d}}({\rm{t}})=\bar{d}[{{\bf{e}}}_{+}( t)\cos \xi +{{\bf{e}}}_{-}(t)\sin \xi ]\), wobei ξ die Elliptizität der Mikrowellenstrahlung beschreibt und e±(t) die σ± sind Polarisationsbasisvektoren. Das zeitlich gemittelte Dipolmoment \(\bar{d}={d}_{0}/\sqrt{6(1+{(\varDelta /\varOmega )}^{2})}\) ist über einstellbar Mikrowellenverstimmung Δ und die Rabi-Frequenz Ω. Da die Rotationsfrequenz von NaK bei 5,643 GHz viel schneller ist als alle anderen dynamischen Zeitskalen im System, betrachten wir den zeitlich gemittelten DDI bei großer Reichweite15

wobei r = (r, θ, φ) die relative Position zwischen den Molekülen in Polarkoordinaten ist, die durch den Mikrowellenwellenvektor definiert werden. Die Mikrowelle breitet sich in z-Richtung aus und die Mikrowellenpolarisationsellipse hat ihre Haupt- und Nebenachsen in y- und x-Richtung. Bemerkenswerterweise kann die Symmetrie der Wechselwirkung durch die Mikrowellenelliptizität manipuliert werden, wie in Abb. 1a – c dargestellt. Für ξ = 0° (zirkulare Polarisation) und ξ = 45° (lineare Polarisation), wobei Udd bis auf einen konstanten Vorfaktor dem typischen DDI ähnelt28. Zwischen linearer und zirkularer Polarisation bricht die Wechselwirkung die Rotationssymmetrie in alle Richtungen.

a–c, Die aufgeschnittenen dreidimensionalen Flächen veranschaulichen die Wechselwirkungspotentiale U(r) einschließlich des p-Wellen-Zentrifugalpotentials zwischen zwei Molekülen in der x-y-Ebene für verschiedene Elliptizitätswinkel ξ der Feldpolarisation: ξ = 0° (a), ξ = 12° (b) und ξ = 37° (c). Unten ist eine Projektion des gleichen Potenzials dargestellt. Das Wechselwirkungspotential entlang der z-Richtung ist immer abstoßend (nicht dargestellt). Die Mikrowelle befindet sich in Resonanz (Δ = 0). Die schattierten Bereiche in b und c zeigen die radiale Wellenfunktion der gebundenen Zustände. Die Einschübe visualisieren den rotierenden elektrischen Feldvektor E und skizzieren die Wechselwirkung zwischen den rotierenden Dipolen, die entlang der x- oder y-Richtung kollidieren. Die Markierungen auf dem Farbbalken geben die möglichen Tiefen für die drei Fälle an. d,e, Coupled-Channel-Berechnungen der Energie der gebundenen Zustände als Funktion von Δ für Werte von ξ = 19° (d) und ξ = 45° (e). In allen Panels ist die Rabi-Frequenz auf Ω = 2π × 10 MHz eingestellt.

Quelldaten

Wenn sich die Moleküle einander nähern, induziert die Mikrowellenbehandlung eine anisotrope Van-der-Waals-Wechselwirkung UvdW ∝ 1/r6 (Methoden)15. Bei blau verstimmter Mikrowelle wirkt UvdW in alle Richtungen abstoßend, was die Moleküle vor Verlustprozessen im Nahbereich schützt und die inelastischen Querschnitte verringert14,29,30,31. Ein solches Abschirmpotential entsteht durch eine vermiedene Kreuzung zwischen dem anziehenden und dem abstoßenden Zweig des DDI. In einem halbklassischen Bild kann diese vermiedene Kreuzung als Neuorientierung kollidierender Dipole durch DDI31,32 verstanden werden. Eine ähnliche Umkehrung der Dipole findet zwischen polaren Molekülen in einem elektrischen Gleichstromfeld33,34, zwischen Rydberg-Atomen35 und zwischen Ionen und Rydberg-Atomen36 statt.

Das volle Wechselwirkungspotential zwischen zwei gekleideten Molekülen ist die Summe des DDI-Potentials und des Van-der-Waals-Potentials U(r) = Udd(r) + UvdW(r). Wir können das Wechselwirkungspotential formen und den Streuprozess steuern, wie in Abb. 1 dargestellt. Entlang der y-Achse ähnelt U(r) einem Mie-Potential15,37,38 mit einer charakteristischen Länge von etwa 103a0. Eine Abweichung von der Zirkularpolarisation bricht die azimutale Symmetrie des DDI und vergrößert die Tiefe des Potentialtopfs entlang der y-Achse, der tief genug wird, um einen oder mehrere gebundene Zustände zu unterstützen13. Diese gebundenen Zustände sind die FL-Zustände, deren Eigenschaften stark von den äußeren Feldern abhängen. Durch Einstellen der Bindungsenergie des FL-Zustands über die Kollisionsschwelle hinweg, beispielsweise durch Mikrowellenverstimmung, wie in Abb. 1d, e gezeigt, treten FL-Resonanzen auf, die die Streueigenschaften zwischen den Molekülen drastisch verändern.

Die Niederenergiestreuung in U(r) kann durch die zugehörigen Teilwellen-Phasenverschiebungen beschrieben werden, die durch gegeben sind39

Dabei sind l und ml der Drehimpuls und seine Projektion entlang der Quantisierungsachse, k der relative Wellenvektor, \({a}_{l{m}_{l}}\) und add die mit dem Kontakt verbundenen charakteristischen Längen Wechselwirkung bzw. DDI und \({c}_{l{m}_{l}}\) bezeichnen teilwellenabhängige Vorfaktoren für die Phasenverschiebungen der dipolaren Streuung. Beachten Sie, dass die Kontaktwechselwirkung durch die Zentrifugalbarriere für l ≠ 0 als k → 0 unterdrückt wird, wohingegen die Phasenverschiebung vom Fern-DDI in allen Teilwellen linear mit k skaliert und proportional zur Dipollänge \({a) ist }_{{\rm{d}}{\rm{d}}}=\mu {\bar{d}}^{2}/4\pi {\epsilon }_{0}{\hslash }^{ 2}\), wobei μ = m/2 die reduzierte Masse des Moleküls ist. Die FL-Resonanzen bieten einen Abstimmknopf für \({a}_{l{m}_{l}}\) im Resonanzkanal. Durch die Reduzierung von UvdW können FL-Resonanzen bei jedem gewünschten Dipolmoment bis zu \({d}_{0}/\sqrt{6}\) auftreten, wodurch eine unabhängige Steuerung der Kontaktwechselwirkung und des DDI realisiert wird.

Wir kartieren die Resonanzen, indem wir den inelastischen Geschwindigkeitskoeffizienten βin von Kollisionen zwischen den gekleideten Molekülen messen. Die optisch eingefangenen 23Na40K-Moleküle im Grundzustand mit Kernspinprojektionen (mi,Na, mi,K) = (3/2, −4) werden aus einer ultrakalten Atommischung mittels Magnetoassoziation und anschließender stimulierter adiabatischer Raman-Passage (STIRAP) gebildet. bei einem magnetischen Offsetfeld von 72,35 G (Ref. 40). Bei den meisten Messungen beträgt die Temperatur T des Molekülensembles 230 nK und die anfängliche mittlere Dichte n0 beträgt etwa 5 × 1011 cm−3. Als nächstes wird die Mikrowelle in 100 μs hochgefahren, um die Moleküle zu umhüllen. Nach einer variablen Haltezeit werden die verbleibenden Moleküle aus der optischen Falle freigesetzt und wir bestimmen die Anzahl der Moleküle und die Temperatur aus den Flugzeitbildern.

Wenn wir die Elliptizität der Mikrowelle von kreisförmig auf linear einstellen, entstehen aus dem gekleideten Potential bis zu zwei FL-Zustände. Abbildung 2a zeigt beispielhafte Verlustratenkoeffizienten für drei verschiedene Elliptizitäten. Bei ξ = 6(2)° ist das Potential zu flach, um einen gebundenen Zustand zu unterstützen, sodass keine Resonanz beobachtet wird. In diesem Regime wird die inelastische Kollision bei kleinen Verstimmungen durch das Abschirmpotential unterdrückt31. Für ξ = 19(2)° unterstützt das Wechselwirkungspotential einen einzelnen gebundenen Zustand nahe der Mikrowellenverstimmung Null, was zu einer verstärkten inelastischen Streuung bei Δ ≈ 2π × 10 MHz führt. Für ξ = 37(2)° wird das Potential tief genug, um zwei gebundene Zustände zu unterstützen, was zu zwei Resonanzspitzen führt.

a, Inelastischer Kollisionsratenkoeffizient βin zwischen mikrowellenbekleideten NaK-Molekülen als Funktion der Mikrowellenverstimmung Δ für verschiedene Mikrowellenpolarisationen mit dem Elliptizitätswinkel ξ = 6(2)° (grün), 19(2)° (blau) und 37 (2)° (orange) bei der Rabi-Frequenz Ω ≈ 2π × 10 MHz. Die durchgezogenen Linien zeigen die entsprechenden theoretischen Berechnungen. Die schattierten Bereiche zeigen die Berechnungen innerhalb der Unsicherheit von ξ. Die graue gestrichelte Linie bezeichnet den theoretischen universellen Wert von βin und die graue gepunktete Linie bezeichnet die Einkanal-Einheitsgrenze. Die farbigen Fehlerbalken zeigen die Standardabweichung der Anpassungsergebnisse und der schwarze Fehlerbalken veranschaulicht die beispielhafte gemeinsame systematische Unsicherheit. b,c, Farbdichtekarte der Experimentdaten (b) und die theoretische Berechnung (c) des inelastischen Geschwindigkeitskoeffizienten als Funktion der Mikrowellenverstimmung und Elliptizität. Die Dreiecke auf der rechten Achse von b markieren die Elliptizität für die in a gezeigten Daten.

Quelldaten

Eine Besonderheit der FL-Resonanzen ist ihre Empfindlichkeit gegenüber externen Feldern. Wir zeigen, dass sich die Resonanzposition kontinuierlich mit den Mikrowellenparametern ändert, indem wir die beiden Resonanzzweige abbilden und gleichzeitig die Mikrowellenverstimmung und -polarisation variieren. Abbildung 2b zeigt zwei Zweige von FL-Resonanzen, beginnend bei ξ ≈ 10° und ξ ≈ 32°. Mit zunehmender Polarisationselliptizität ξ wird weniger DDI benötigt, um die gebundenen Zustände zu unterstützen, und die Resonanzen verschieben sich daher zu einer größeren Verstimmung. Der globale inelastische Geschwindigkeitskoeffizient nimmt jedoch zu, wenn die Polarisation elliptischer wird, da die Kopplung zu den anderen gekleideten Zuständen zunimmt 28 . Insgesamt zeigen unsere Messungen eine gute Übereinstimmung mit unseren theoretischen Vorhersagen (Abb. 2c). Wir führen die Verbreiterung und Verschiebung der Resonanzspitzen im Vergleich zur Theorie auf einen Anstieg der Rabi-Frequenz beim Scannen der Verstimmung zurück (Methoden). Diese systematischen Fehler betreffen hauptsächlich die FL-Resonanzen in der Nähe der linearen Polarisation, wo die potenzielle Tiefe empfindlicher auf die relative Verstimmung reagiert.

Die Temperaturabhängigkeit der inelastischen Streurate variiert mit der Verstimmung. Bei großer Verstimmung, bei der der DDI reduziert wird, ist die inelastische Streurate universell41 und skaliert für identische Fermionen linear mit der Temperatur. Bei einer kleinen Verstimmung geht die Streuung in den semiklassischen Bereich über, in dem βin unabhängig von der Temperatur ist42. Bei der Streuresonanz weist die Kollisionsrate eine Temperaturabhängigkeit auf, die an die Einheitsgrenze erinnert5,32, wohingegen der Verlust aufgrund der Abschirmung wesentlich kleiner als diese Grenze bleibt. Unterdessen wird die Breite des Resonanzmerkmals durch thermische Mittelung verbreitert. Infolgedessen wird die Resonanz bei Temperaturen von bis zu 700 nK weniger sichtbar, wie in Abb. 3 dargestellt. Wenn die Kollisionsenergie niedriger als die Zentrifugalbarriere des Wechselwirkungspotentials wird, würde der Resonanzpeak aufgrund der Erhöhung weiter verengt Lebensdauer des quasigebundenen Zustands. Daher ist das Erreichen ultrakalter Temperaturen für die Beobachtung von FL-Resonanzen entscheidend.

a,b, Experimentelle Ergebnisse (a) und Berechnungen (b) des inelastischen Kollisionsratenkoeffizienten βin als Funktion der Mikrowellenverstimmung Δ bei 700 nK (orange), 230 nK (blau) und 20 nK (lila). Die farbigen Fehlerbalken zeigen Anpassungsfehler und der schwarze Fehlerbalken enthält zusätzlich die allgemeine systematische Unsicherheit. Die durchgezogenen Linien sind gekoppelte Kanalberechnungen und die gestrichelten Linien sind die Einheitsgrenze bei den entsprechenden Temperaturen. Die Moleküle werden durch Mikrowellen mit einer Elliptizität ξ = 19(2)° und einer Rabi-Frequenz Ω ≈ 2π × 10 MHz ummantelt.

Quelldaten

Streuresonanzen sind nicht nur mit erhöhten Verlusten der Moleküle verbunden, sondern, was noch wichtiger ist, mit der Fähigkeit, elastische Streuung zu kontrollieren. Mit FL-Resonanzen können wir die elastische Streurate einstellen und gleichzeitig die inelastische Rate klein halten.

Wir charakterisieren den Effekt der FL-Resonanzen auf die elastische Kollisionsrate, indem wir die Thermalisierungsrate der Proben messen. Dies geschieht üblicherweise durch Löschen des Einschlusses in einer Dimension und Beobachten der globalen dimensionalen Thermalisierung43. Für kleine Δ/Ω befinden sich unsere Proben jedoch im hydrodynamischen Bereich, in dem die globale Thermalisierungsrate durch die Einfangfrequenzen begrenzt ist31. Stattdessen stören wir die Impulsverteilung der Molekülwolke, indem wir 300 μs lang auf einen optischen Gitterstrahl pulsieren. Der Gitterimpuls beugt einige Moleküle und lässt sie entlang der y-Achse kollidieren, die als Längsachse des Mikrowellenfelds definiert ist (Abb. 1), entlang derer der DDI am attraktivsten ist. Eine schnelle lokale Thermalisierung verwischt das Beugungsmuster, das sich während des Gitterimpulses im Impulsraum bildet (Einschübe in Abb. 4a). Aus dem Kontrast des Beugungsmusters können wir die Thermalisierungsrate Γth (Methoden) abschätzen.

a, Die grauen Datenpunkte zeigen die Thermalisierungsrate Γth normalisiert durch die mittlere In-situ-Dichte n als Funktion der Mikrowellenverstimmung Δ bei einem Elliptizitätswinkel ξ = 19(2)° und einer Rabi-Frequenz Ω ≈ 2π × 10 MHz. Die Temperatur beträgt 230 nK. Die Fehlerbalken sind der Standardfehler des Mittelwerts von 7 bis 16 Wiederholungen. Zum Vergleich zeigt die durchgezogene blaue Linie die entsprechende theoretische Berechnung des elastischen Kollisionsratenkoeffizienten βel. Die Unsicherheit von ξ wird durch den schraffierten Bereich berücksichtigt. Die gestrichelte Linie ist die Born-Näherung des Hintergrundkollisionsratenkoeffizienten, die für Verstimmungen Δ ≳ 2π × 8 MHz gilt (Methoden). Die Einschübe zeigen die normalisierte lineare Dichte \(\widetilde{n}\) entlang der Gitterachse, gemittelt über zehn Wiederholungen, als Funktion der Molekülgeschwindigkeit v in Gitterrichtung für Δ = 2π × 10 MHz und 2π × 25 MHz. b, Die gekoppelten Kanalberechnungen der energieabhängigen Streulänge mit den gleichen Mikrowellenparametern und einer festen Kollisionsenergie von kBT, mit T = 230 nK. Die durchgezogenen (gestrichelten) Linien sind der reale (imaginäre) Teil der Streulängen im Kanal px (orange), py (blau) und pz (grün). Die gepunktete Linie ist eine Anpassung von Gleichung (3). Der Einschub zeigt die Teilwellen der Streukanäle. kB ist die Boltzmann-Konstante.

Quelldaten

Wir beobachten, dass die gemessene Thermalisierungsrate einem ähnlichen Trend folgt wie der berechnete Wert des elastischen Kollisionsratenkoeffizienten βel (Abb. 4a). Neben dem Beitrag des DDI, der mit \({\bar{d}}^{2}\) skaliert und mit zunehmendem Δ abnimmt, ist ein deutliches Resonanzmerkmal um die FL-Resonanz herum sichtbar. Die Verschiebung der Resonanz zwischen den Experimentdaten und der Theorie liegt innerhalb der systematischen Unsicherheit der Elliptizität. Die durchschnittliche Anzahl elastischer Kollisionen, die pro Teilchen erforderlich sind, um eine Thermalisierung zu erreichen, ist im Bereich der elliptischen Mikrowellenpolarisation bisher unbekannt. Aus dem Vergleich zwischen dem gemessenen Γth/n und βel aus unseren gekoppelten Kanalberechnungen stellen wir fest, dass dieser Faktor unter den vorliegenden experimentellen Bedingungen nahe bei 1 liegt.

Die beobachtete elastische Streurate hat Beiträge sowohl von Kontaktwechselwirkung als auch von DDI über große Entfernungen. Wie in Gleichung (2) gezeigt, trägt der DDI in mehreren Kanälen bei, wohingegen die Kontaktwechselwirkung aufgrund ihrer ungünstigen Skalierung mit dem Wellenvektor nur im Resonanzkanal einen nennenswerten Beitrag leistet. Obwohl ein solches Zusammenspiel zwischen Kontaktwechselwirkung und DDI die Änderung der gesamten elastischen Streurate begrenzt, zeigt die zugrunde liegende Streulänge jedoch ein divergentes Verhalten im Resonanzkanal. Abbildung 4b zeigt die energieabhängige Streulänge \({\mathop{a}\limits^{ \sim }}_{{{\rm{l}}{\rm{m}}}_{l}}({ k})=-\,\tan {\delta }_{{{\rm{l}}{\rm{m}}}_{l}}({k})/{k}\) (refs. 41,44) für die drei p-Wellen-Kanäle bei der durchschnittlichen Kollisionsenergie. Der reale (imaginäre) Teil der Streulänge entspricht der elastischen (inelastischen) Streuung. Die FL-Resonanz tritt im Py-Kanal auf, wo die Wechselwirkung am attraktivsten ist. Die entsprechende Streulänge zeigt ein Resonanzmerkmal, bei dem der Realteil auf große positive oder negative Werte eingestellt werden kann, während der Imaginärteil klein bleibt. Das Verhältnis von elastischen zu inelastischen Kollisionen beträgt bei der Resonanz etwa zehn und kann bei kleinerer Elliptizität, bei der sich die Resonanz zu höheren Rabi-Frequenzen verschiebt, weiter erhöht werden (Methoden).

Eine einfache analytische Formel, die die resonante elastische Streulänge beschreibt, ist gegeben durch

wobei Δ0(k) und Δ*(k) die Position und die Breite der Resonanz bezeichnen. Die Breite Δ*(k) ∝ k2 folgt der Skalierung der p-Wellen-Kontaktwechselwirkung. Für die hier betrachtete Kollisionsenergie extrahieren wir aus der Anpassung an die gekoppelten Kanalberechnungen Δ0 ≈ 2π × 10,99 MHz und Δ* ≈ 2π × 3,29 MHz. Auch die Resonanzposition Δ0(k) weist eine schwache Energieabhängigkeit auf. Dadurch wird die Resonanzlage bei thermischer Mittelung verbreitert und leicht in Richtung geringerer Verstimmung verschoben. Diese thermischen Effekte werden jedoch in einem entarteten Fermi-Gas, in dem die Streuung überwiegend in der Nähe der scharfen Fermi-Energie auftritt, stark unterdrückt15.

Feldgebundene Resonanzen bieten ein neues universelles Werkzeug zur Kontrolle der Kollisionen zwischen ultrakalten polaren Molekülen. Diese Resonanzen treten auf, solange die Rabi-Frequenz ausreichend groß ist, sodass das Wechselwirkungspotential tief genug ist, um die gebundenen Zustände zu unterstützen. Quantitative Vorhersagen von FL-Resonanzen erfordern lediglich die Kenntnis der Masse, des Dipolmoments und der Rotationsstruktur der einzelnen Moleküle sowie ihrer Verlustrate im Nahbereich. Dies steht im krassen Gegensatz zu molekularen Kollisionen mit engem Kontakt zwischen den Molekülen, an denen eine große Anzahl von Kollisionskanälen beteiligt ist und die vorhandenen Kenntnisse über die potentielle Energieoberfläche zu ungenau sind, um die Anzahl der gebundenen Zustände vorherzusagen, geschweige denn ihre Position. Genaue Kenntnisse über die FL-Zustände machen sie auch als Zwischenzustände in der Photoassoziationsspektroskopie zur Untersuchung des Nahbereichspotentials nützlich11.

Die Kontrolle über die Streulänge eröffnet neue Möglichkeiten zur Untersuchung der Vielteilchenphysik sowohl mit Kontaktwechselwirkung als auch mit DDI. In einem entarteten Fermi-Gas erleichtert die resonante Wechselwirkung die Realisierung einer dipolaren Superfluidität27,45,46. Insbesondere wird die Paarung zwischen Molekülen durch das Vorhandensein des FL-gebundenen Zustands verstärkt. Daher steigt die kritische Temperatur für die Bardeen-Cooper-Schrieffer-Superfluidität in der Nähe der FL-Resonanz drastisch an, d. h. auf etwa 14 % der Fermi-Temperatur für NaK-Moleküle. Die anisotrope Natur eines solchen dipolaren Superfluids führt zu neuen Quantenphänomenen wie lückenloser Superfluidität47 und topologischer px + ipy-Symmetrie48. In einem Bose-Einstein-Kondensat (BEC) hat die unabhängige Kontrolle der S-Wellen-Streulänge und der Dipollänge zur Beobachtung selbstgebundener Tröpfchen und der Bildung von Superfestkörpern in magnetischen Atomen geführt49. Die Nutzung der FL-Resonanz mit bosonischen polaren Molekülen, deren Dipollängen um Größenordnungen größer sind als die magnetischer Atome, würde die Untersuchung solch exotischer Phänomene in völlig unerforschten Bereichen ermöglichen16.

Die beobachteten Resonanzen belegen auch die Existenz der FL-Zustände, einer neuen Gruppe exotischer mehratomiger Molekülzustände mit großer Reichweite. Tetramere Moleküle mit etwa dem doppelten Dipolmoment der einzelnen zweiatomigen Moleküle könnten möglicherweise durch adiabatisches Ansteigen des Mikrowellenfelds über eine FL-Resonanz oder durch Hochfrequenzassoziation erzeugt werden. Es wird erwartet, dass diese zusammengesetzten bosonischen Tetramere bei kleinen Bindungsenergien eine lange Lebensdauer haben und aufgrund der Abschirmung zwischen den Molekülbestandteilen stoßstabil sein könnten. Unterhalb der kritischen Temperatur könnte ein tetrameres Gas ein BEC50 bilden und zu einem neuen Übergang von einem dipolaren Bardeen-Cooper-Schrieffer-Superfluid zu einem BEC aus Tetrameren führen.

Wir haben eine neue Art universeller Streuresonanz zwischen mit ultrakalten Mikrowellen umhüllten polaren Molekülen beobachtet, die mit FL-Tetramer-gebundenen Zuständen im Fernpotentialtopf verbunden ist. Die Resonanzen sind über Mikrowellenleistung, -frequenz und -polarisation hochgradig abstimmbar, was sie zu einem vielseitigen Werkzeug zur Steuerung molekularer Wechselwirkungen macht. Da die FL-Zustände unempfindlich gegenüber speziesabhängigen Wechselwirkungen im Nahbereich sind, ist die FL-Resonanz auf ein breites Spektrum polarer Moleküle anwendbar. Unsere Ergebnisse bieten einen allgemeinen Weg zu stark wechselwirkenden molekularen Gasen und eröffnen neue Möglichkeiten zur Untersuchung neuer Quanten-Vielteilchenphänomene und zur Herstellung langlebiger dipolarer Tetramermoleküle.

Wir verwenden eine doppelt gespeiste Rechteckhohlleiterantenne, um ein Mikrowellenfeld mit abstimmbarer Polarisation zu erzeugen. Der Wellenleiter besteht aus kupferbeschichtetem, glasfaserverstärktem Epoxidlaminat. Die Innenmaße des Hohlleiters betragen 33 × 33 × 58 mm. Die Breite des Wellenleiters wird so gewählt, dass die Grenzfrequenz des transversalen elektrischen (TE10) Modus unterhalb der Rotationsübergangsfrequenz der Moleküle bei 5,64 GHz liegt und die Mikrowellenfeldstärke an der Position der Moleküle optimal ist. Um eine Impedanzanpassung zu erreichen, sind die beiden Einspeisungen 13 mm lang, was einer Viertelwellenlänge im freien Raum entspricht. Sie sind orthogonal zueinander und 22 mm von der Rückplatte des Wellenleiters entfernt, was etwa einer Viertelwellenlänge im Wellenleiter entspricht. Jede Einspeisung erzeugt ein nahezu linear polarisiertes elektrisches Feld an der Position der Moleküle, die etwa 25 mm von der Oberseite des Wellenleiters entfernt ist. Wenn die Feldstärken dieser Teilfelder ausgeglichen sind, ermöglicht die Abstimmung der relativen Phase der Einspeisungen eine einfache Abstimmung der Feldpolarisation. Eine relative Phase von ungefähr 90° (−90°) führt zu einem σ+ (σ−) polarisierten Feld, während ungefähr 0° (180°) ein linear polarisiertes Feld entlang der y (x)-Richtung erzeugt.

Der Mikrowellenaufbau ist in Extended Data Abb. 1 skizziert. Als Mikrowellenquelle wird ein SMA100B-Signalgenerator von Rohde & Schwarz (unter Verwendung eines Yttrium-Eisen-Granat-Oszillators) mit der Rauschunterdrückungsoption SMAB-B711 verwendet. Um die beiden Speisungen der Antenne unabhängig zu steuern, wird die Mikrowelle durch einen Leistungsteiler in zwei Pfade aufgeteilt. Jeder Pfad umfasst ein spannungsgesteuertes Dämpfungsglied zum Ausgleich der Teilfelder, einen 10-W-Verstärker (KUHNE electronic KU PA 510590-10 A) und einen mechanischen Phasenschieber (SHX BPS-S-6-120) zur differenziellen Phasensteuerung.

Um die Polarisation des Mikrowellenfeldes zu charakterisieren, messen wir zunächst seine π-, σ+- und σ−-Komponente im Rahmen des magnetischen Offsetfeldes. Wir tun dies bei niedriger Mikrowellenleistung, indem wir die Rabi-Kopplung an angeregte Rotationszustände mit unterschiedlichen Projektionen mJ der Rotationsquantenzahl J auf der Magnetfeldachse 31 messen. Eine direkte Messung der σ+- und σ−-Komponente bei großer Mikrowellenleistung ist nicht praktikabel , da die Rabi-Frequenz dann um Größenordnungen größer ist als die Zeeman-Aufspaltung der mJ-Zustände. Wenn wir die relative Phase ϕ zwischen den Einspeisungen ändern, schwingt jede Feldkomponente und damit jede Rabi-Frequenz aufgrund der Interferenz zwischen den unvollständigen Teilfeldern einzeln mit einer Periode von 360 °, wie in Abb. 2a der erweiterten Daten dargestellt. Wir passen diese Schwingungen mit der Funktion an

mit den Fit-Parametern Ω1, Ω2 und ϕ0, die die Beiträge der einzelnen Einspeisungen definieren. Die versetzten Phasen ϕ0 haben eine Unsicherheit von 2,9°, was wir auf die Hysterese und die unvollständige Abstimmung der mechanischen Phasenschieber zurückführen. Beachten Sie, dass für die in den erweiterten Daten in Abb. 2a dargestellten Kalibrierungsmessungen die Leistungsbalance zwischen den Einspeisungen so abgestimmt wurde, dass die σ−-Komponente um ϕ = 90° minimiert wird. Die endliche Elliptizität der Teilfelder führt dazu, dass die Feldstärken bei anderen Winkeln von ϕ unausgeglichen sind, so dass wir bei ϕ = −90° keine reine σ+-Polarisation erhalten und die Phasenwerte, die eine lineare Polarisation liefern, von 0° auf 180 verschoben werden °.

Wir berechnen die Elliptizität ξ aus den angepassten Rabi-Frequenzen für jede einzelne relative Phase, wie in Extended Data Abb. 2b dargestellt. Bei hoher Mikrowellenleistung ersetzt das elektrische Feld der Mikrowelle das magnetische Offsetfeld als Quantisierungsachse, sodass ξ im Rahmen des Mikrowellenfeldes definiert ist. Da die relative Phase zwischen den gemessenen Feldkomponenten unbekannt ist, können wir nur die Grenzen für den Neigungswinkel des Mikrowellenwellenvektors in Bezug auf das magnetische Offsetfeld ableiten, was eine systematische Unsicherheit von ξ verursacht. Nahe der σ+-Polarisation beträgt der Neigungswinkel nur etwa 10°, so dass die Unsicherheit von ξ durch die oben genannten Unsicherheiten von ϕ0 dominiert wird.

Beim Übergang von den Kalibrierungsmessungen bei niedriger Mikrowellenleistung zu den Messungen bei hoher Leistung müssen wir die Nichtlinearität der Verstärker nahe ihrer Sättigungsleistung berücksichtigen. Dies verschiebt das Leistungsgleichgewicht zwischen den beiden Antenneneinspeisungen, wenn wir die Mikrowellenleistung erhöhen und dadurch ξ ändern. Wir stellen das Leistungsgleichgewicht wieder her, indem wir ein spannungsgesteuertes Dämpfungsglied abstimmen und gleichzeitig die Abschirmung bei ϕ = 90° optimieren, wobei wir ξ zunächst minimiert haben. Wir stellen fest, dass wir die relative Leistung um 10 % kompensieren müssen. Darüber hinaus beobachten wir beim Scannen der Mikrowellenverstimmung auch eine kleine Variation der relativen Phase und Leistung. Die Variation der relativen Phase führt zu einer systematischen Unsicherheit der Elliptizität in derselben Größenordnung wie der Beitrag der Unsicherheit von ϕ0. Die Variation der Rabi-Frequenz könnte das Resonanzmerkmal verbreitern, insbesondere für Elliptizitäten nahe der linearen Polarisation, wie in Abb. 2 beobachtet.

Die inelastischen Kollisionsratenkoeffizienten βin werden experimentell aus der zeitlichen Entwicklung der gemessenen Molekülzahl N und der Temperatur T durch numerische Lösung der Differentialgleichungen51 bestimmt

mit der durchschnittlichen Dichte

wobei \(\bar{\omega }\) die geometrische mittlere Einfangfrequenz und Γ1 die Einkörperverlustrate ist. Wir gehen davon aus, dass sowohl die Heizrate als auch der Zweikörper-Verlustratenkoeffizient während des Verlustprozesses konstant sind. Da die Gesamterwärmung nicht mehr als 50 % beträgt, ändern sich die angepassten Werte von βin nicht wesentlich, wenn wir stattdessen eine lineare Temperaturabhängigkeit des Geschwindigkeitskoeffizienten annehmen.

Der Vergleich zwischen Verlustmessungen an der Streuresonanz und außerhalb der Resonanz ist in Extended Data Abb. 3a dargestellt. Um die Anzahl der Free-Fit-Parameter zu begrenzen, bestimmen wir Γ1 = 0,53(2) Hz in unabhängigen Messungen bei niedrigen Dichten, wie in Extended Data Abb. 3b gezeigt.

Die Impulsverteilung der Molekülwolke wird durch Pulsieren auf einem eindimensionalen optischen Gitter für tlat = 300 μs gestört. Anschließend wird die Mikrowellenleistung in 100 μs heruntergefahren und der Einschluss ausgeschaltet. Nach 10 ms Flugzeit wird die Impulsverteilung abgebildet. Das Gitter ist ungefähr entlang der y-Richtung ausgerichtet. Seine Gitterkonstante beträgt alat = 532 nm und die Gittertiefe beträgt 88Er, wobei \({E}_{{\rm{r}}}={h}^{2}/(8m{a}_{{\rm {lat}}}^{2})\) ist die Gitterrückstoßenergie. Die Pulsdauer wurde so gewählt, dass der Kontrast des resultierenden Interferenzmusters optimiert wird. Beachten Sie, dass der Impuls im Vergleich zu den Fallenfrequenzen 2π × (82, 58, 188) Hz des Hintergrundeinschlusses kurz ist, sodass das Übersprechen zwischen der Impulsverteilung und der realen Raumdichte gering ist. Auch der Zweikörperverlust ist auf dieser Zeitskala selbst bei Resonanz vernachlässigbar.

Um den Grad der Thermalisierung cth abzuschätzen, gehen wir von der vereinfachenden Annahme aus, dass die Impulsverteilung nach dem Gitterimpuls durch beschrieben werden kann

wobei \({\widetilde{n}}_{{\rm{th}}}(v)\) eine Gaußsche (d. h. thermische) Verteilung ist und \({\widetilde{n}}_{0}( v)\) ist das ungestörte Interferenzmuster (Extended Data Abb. 4a). Wir bestimmen \({\widetilde{n}}_{0}(v)\) durch Mittelung über 16 Bilder des Interferenzmusters in Abwesenheit mikrowelleninduzierter Wechselwirkungen. Wir gehen weiterhin davon aus, dass das Interferenzmuster exponentiell abklingt, sodass die Thermalisierungsrate gegeben ist durch

Unter Berücksichtigung der durchschnittlichen Anzahl elastischer Kollisionen, die erforderlich sind, um das thermische Gleichgewicht Ncol zu erreichen, und der durchschnittlichen Relativgeschwindigkeit vrel der kollidierenden Moleküle ist der elastische Streuquerschnitt gegeben durch

Unter der Annahme, dass die Thermalisierung hauptsächlich durch elastische Kollisionen zwischen Molekülen in den Nebenpeaks und Molekülen im Hauptpeak des Beugungsmusters angetrieben wird, kann die durchschnittliche Relativgeschwindigkeit wie folgt angenähert werden:

wobei \(\bar{v}=\sqrt{16{k}_{{\rm{B}}}T/({\rm{\pi }}m)}\) die thermisch gemittelte Kollisionsgeschwindigkeit im ist ungestörte Probe. Die Expression von Ncol ist im Bereich der elliptischen Mikrowellenpolarisation bisher unbekannt. Wir können jedoch eine Obergrenze festlegen, indem wir ξ = 0 annehmen. In diesem Fall ist Ncol ≈ 4 für einen Neigungswinkel des Mikrowellenfelds von 10° (Lit. 34,43). Ein Vergleich dieses vereinfachten Modells mit unseren Vorhersagen von \({\beta }_{{\rm{el}}}=\bar{v}{\sigma }_{{\rm{el}}}\) wird gezeigt in Extended Data Abb. 4b.

Die elastische Streurate (Abb. 4a) des DDI wird durch den Fern-Udd bestimmt. Im Niederenergiebereich \(E\lesssim {\hbar }^{2}/\mu {a}_{{\rm{dd}}}^{2}\) kann die elastische Streurate erhalten werden über die Born-Näherung \({\beta }_{{\rm{el}}}={\sigma }_{{\rm{el}},{\rm{Born}}}\bar{v}\), Wo

ist der elastische Querschnitt42.

Wir können die dipolaren Streulängen auch aus der Born-Näherung erhalten. Da Udd bei Reflexion entlang der drei kartesischen Achsen symmetrisch ist, sind die px-, py- und pz-Kanäle entkoppelt und der Hauptbeitrag ist die elastische Streuung innerhalb jedes Kanals. Die entsprechenden Streulängen sind gegeben durch

Die in Gleichung (3) angegebene Streulänge beträgt \({\widetilde{a}}_{1y,{\rm{Born}}}\) plus den Beitrag der FL-Resonanz.

Das elastische zu inelastische Kollisionsverhältnis in der Nähe der FL-Resonanzen kann durch bessere Abschirmung in der Nähe der zirkularen Mikrowellenpolarisation und bei niedrigerer Temperatur verbessert werden. Das Verhältnis beträgt dann etwa 900 bei der maximalen elastischen Streurate und etwa 130 bei der Streuresonanz, wie in Abb. 5 der erweiterten Daten gezeigt. Unter diesen Bedingungen tritt die FL-Resonanz bei einer viel höheren Rabi-Frequenz auf, verglichen mit den beobachteten Resonanzen bei mehr elliptische Polarisationen. Durch den Einsatz eines verbesserten Antennendesigns mit erhöhter Mikrowellenleistung ist dies jedoch immer noch realistisch zu erreichen.

Referenz 15 bietet eine analytische Formel für die induzierte Van-der-Waals-Wechselwirkung

wobei der induzierte C6i-Koeffizient gegeben ist durch

Für Ω = 2π × 10 MHz und Nullverstimmung ist C6i = 1,1 × 10−72 kg m8 s−1 um Größenordnungen größer als der direkte isotrope Van-der-Waals-Koeffizient C6 = −4,9 × 10−74 kg m8 s−1 ( Ref. 52). Der induzierte C6i nimmt mit zunehmender Verstimmung ab und kann für Δ/Ω > 2,7 mit C6 vergleichbar sein.

Wir führen Berechnungen zur gekoppelten Kanalstreuung durch, indem wir das in den Referenzen ausführlich beschriebene Framework verwenden. 28,29. Hier fassen wir die numerischen Details dieser Berechnungen zusammen.

Die NaK-Moleküle werden als starre Rotoren mit den Rotationszuständen J = 0, 1 beschrieben. Wechselwirkungen der Moleküle mit elliptisch polarisierten Mikrowellen sind wie in Lit. beschrieben enthalten. 53. Die Wellenfunktion für die Relativbewegung wird in Teilwellen L = 1, 3, 5 entwickelt. Hyperfeinwechselwirkungen sind nicht berücksichtigt, da zuvor festgestellt wurde, dass diese bei ausreichend großen Magnetfeldern einen vernachlässigbaren Effekt31 haben29,53. Die kollidierenden Moleküle interagieren über den DDI miteinander und erleiden einen Nahbereichsverlust, der als Einfangrandbedingung bei r = 20a0 modelliert wird. Wir übertragen die gekoppelten Kanalgleichungen nach außen auf r = 106a0 und passen die Lösung an die Streurandbedingungen an. Dies ergibt die Streumatrix, aus der Kollisionsquerschnitte und Geschwindigkeitskoeffizienten bestimmt und thermisch gemittelt werden, indem ein Energiegitter aus 21 Energien verwendet wird, die logarithmisch zwischen 0,03 kBT und 32 kBT liegen.

Bindungsenergien der FL-gebundenen Zustände werden wie folgt berechnet. Zunächst berechnen wir adiabatische Potentiale, indem wir den oben beschriebenen Hamilton-Operator diagonalisieren und dabei die radiale kinetische Energie für feste Werte des Molekül-Molekül-Abstands r ausschließen. Auf jeder adiabatischen Potentialkurve berechnen wir gebundene Zustände mithilfe einer Sinusfunktionsdarstellung diskreter Variablen54. Wir stellen fest, dass die Position der in dieser Näherung berechneten Nullenergie-gebundenen Zustände gut mit den Resonanzpositionen übereinstimmt, was darauf hindeutet, dass man sich die FL-gebundenen Zustände so vorstellen kann, als ob sie auf einer einzigen adiabatischen Potentialkurve leben. Beide hier gefundenen Resonanzen werden durch das niedrigste adiabatische Potential unterstützt, das heißt, die zweite Resonanz entspricht eher einer radialen Schwingungsanregung als einer Winkelanregung. Die in Abb. 1 dargestellten Wechselwirkungspotentiale werden auf ähnliche Weise als adiabatische Potentialkurven berechnet, mit der Ausnahme, dass diese für eine feste Ausrichtung der intermolekularen Achse relativ zur Mikrowellenpolarisation berechnet werden und nicht unter Verwendung einer partiellen Wellenexpansion.

Beachten Sie, dass die gekoppelten Kanalberechnungen keine freien Parameter haben.

Die experimentellen Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Alle relevanten Codes sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Referenzen herunterladen

Wir danken T. Shi für anregende Diskussionen und die Bereitstellung der analytischen Formel für das Interaktionspotenzial, J. Hutson, RRW Wang, Y. Bao und H. Adel für anregende Diskussionen sowie C. Buchberg und M. Hani für die Zusammenarbeit bei der Entwicklung der Hohlleiterantenne. Wir danken der Max-Planck-Gesellschaft, der Europäischen Union (PASQuanS-Zuschuss-Nr. 817482) und der Deutschen Forschungsgemeinschaft für die Unterstützung im Rahmen der Exzellenzstrategie Deutschlands –EXC-2111–390814868 und unter der Zuschuss-Nr. FOR 2247 und MCQST-Seed-Finanzierungsprogramm. AS und TH danken dem Max-Planck-Harvard-Forschungszentrum für Quantenoptik für die Finanzierung.

Open-Access-Förderung durch die Max-Planck-Gesellschaft.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf

Max-Planck-Institut für Quantenoptik, Garching, Germany

Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf, Sebastian Eppelt, Roman Bause, Marcel Duda, Shrestha Biswas, Timon Hilker, Immanuel Bloch & Xin-Yu Luo

Münchner Zentrum für Quantenwissenschaft und -technologie, München, Deutschland

Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf, Sebastian Eppelt, Roman Bause, Marcel Duda, Shrestha Biswas, Timon Hilker, Immanuel Bloch & Xin-Yu Luo

Institut für Moleküle und Materialien, Radboud-Universität, Nijmegen, Niederlande

Tijs Karman

Fakultät für Physik, Ludwig-Maximilians-Universität, München, Germany

Immanuel Bloch

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Alle Autoren haben wesentlich zu der in diesem Manuskript vorgestellten Arbeit beigetragen. X.-YC, AS und SE führten die Experimente durch und verbesserten gemeinsam mit RB, MD und SB den Versuchsaufbau. X.-YC, AS und SE analysierten die Daten. TK führte die theoretischen Berechnungen durch. TH, IB und X.-YL betreuten die Studie. Alle Autoren arbeiteten an der Interpretation der Daten und trugen zum endgültigen Manuskript bei.

Korrespondenz mit Xin-Yu Luo.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a: Elektronischer Aufbau zur Erzeugung und Steuerung des Mikrowellenfeldes. Einzeln erzeugen die beiden Antennenspeisungen hauptsächlich linear polarisierte Felder parallel zu jeder Speisung. Die spannungsgesteuerten Dämpfungsglieder werden verwendet, um die Felder auszugleichen und die Feldintensität adiabatisch zu erhöhen. Die Phasenschieber ermöglichen die Abstimmung der Polarisation. b, Halbschnittansicht der Hohlleiterantenne, die das Innere des Hohlleiters und den Übergang vom Koaxialkabel (roter Mantel) zur Einspeisung zeigt.

a, Die Rabi-Frequenzen der Rotationsübergänge σ+ (grün), π (blau) und σ− (orange) bei niedriger Mikrowellenleistung als Funktion der Phasenverschiebung ϕ zwischen den Antenneneinspeisungen. Die Fehlerbalken zeigen den Anpassungsfehler der Rabi-Oszillationen. Die durchgezogenen Linien sind Anpassungen an Gleichung (4). b, Elliptizität des Mikrowellenfeldes im Rahmen der Mikrowelle. Die Datenpunkte zeigen den Elliptizitätswinkel ξ, der aus den Daten in a berechnet wurde. Die Fehlerbalken geben die Unsicherheit von ξ an, die aus der Projektion vom Rahmen des magnetischen Offsetfelds auf den Rahmen des Mikrowellenfelds aufgrund der unbekannten Phasenbeziehung zwischen den drei Feldkomponenten resultiert. Das graue Band wird aus den in a dargestellten Anpassungsfunktionen berechnet und seine Breite berücksichtigt die Unsicherheit der Mikrowellenausrichtung und die Unsicherheit der Offset-Phasen ϕ0.

Quelldaten

a, Beispiel eines Molekülverlusts bei ξ ≈ 19° mit Verstimmung bei Resonanz Δ = 2π × 10 MHz (hell) und außerhalb der Resonanz Δ = 2π × 25 MHz (dunkel). Die Linien sind an das Differentialgleichungsmodell angepasst. b, Verlust bei niedrigen Anfangsdichten, aus dem die Einkörperverlustrate Γ1 bestimmt wird. Die Linie ist eine exponentielle Anpassungsfunktion. Die Fehlerbalken zeigen die Standardabweichung für wiederholte Experimente.

Quelldaten

a, Die blaue Linie zeigt das Beugungsmuster ñ(v) aus einem einzelnen Experiment, das bei Δ = 2π × 10 MHz durchgeführt wurde. Die rote Linie passt zu Gleichung (8). Die graue Kurve beschreibt den Thermalisierungsanteil cthñth(v). b, Dieselbe Messung wie in Abb. 4a, hier wird jedoch ein vereinfachtes Modell verwendet, um βel aus den experimentellen Daten zu bestimmen. Die Fehlerbalken zeigen den Standardfehler des Mittelwerts von 7–16 Wiederholungen.

Quelldaten

Gekoppelte Kanalberechnungen des elastischen (orange) und inelastischen (blau) Streuratenkoeffizienten bei T = 20 nK, ξ = 1° und Δ = 2π × 1 MHz.

Quelldaten

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Nachdrucke und Genehmigungen

Chen, XY., Schindewolf, A., Eppelt, S. et al. Feldgebundene Resonanzen polarer Moleküle. Natur 614, 59–63 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05651-8

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Eingegangen: 11. Oktober 2022

Angenommen: 13. Dezember 2022

Veröffentlicht: 01. Februar 2023

Ausgabedatum: 02. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05651-8

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